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  手性分離是分離科學面臨的重大挑戰,現有手性分離主要依賴色譜柱分離技術,而膜技術在手性分離中的應用難度大,發展也相對緩慢。有文獻報道,通過模擬計算表明具有一定結構的納孔石墨烯有望用于高選擇性對映體的分離。因此,發展一種簡單快速實現手性納孔石墨烯膜合成的新方法具有重要意義。

渦旋堆疊多孔石墨烯用于手性對映體膜分離

  中國科學院兰州化学物理研究所手性分离与微纳分析课题组长期聚焦于纳孔石墨烯的合成及其在分离分析中的应用研究。最近,他们将Hummers法制备氧化石墨烯的过程进行扩展,发展出了一种直接从石墨到纳孔石墨烯的一步合成新方法(專利申请号:CN201811579832.8),實現了納孔石墨烯的簡單、快速、高效、低成本的一步合成。

  通常,Hummers法合成氧化石墨烯分爲低溫、中溫和高溫三個反應階段,低溫階段硫酸插入石墨層間,中溫階段高錳酸鉀沿著硫酸插入的路徑擴入層間,高溫階段層間插層的氧化劑與石墨發生反應形成氧化石墨,隨後利用反複超聲洗滌的方法制備出氧化石墨烯。基于此,課題組將高溫階段的産物硫酸鹽插層的氧化石墨溶液直接抽濾幹燥,進而在氧化石墨的層間形成二維納孔硫酸鹽的水滑石模板。燃燒時水滑石模板孔隙中裸露出的石墨烯被氧化去除,進而一步直接合成出納孔石墨烯材料。該方法采用石墨代替氧化石墨烯,同時利用了Hummers法的副産物作爲制孔模板,進而省去了氧化石墨烯合成中繁瑣漫長的水洗過程。

渦旋多孔石墨烯膜的合成及表征

  隨後,課題組利用機械攪拌與快速抽濾相結合的方法將不同孔徑的納孔石墨烯制備爲納孔石墨烯分離膜。利用激光共聚焦顯微鏡成功觀察到納孔石墨烯膜表面的微米級渦旋結構,並證實該渦旋結構膜具有一定的手性特性,膜的正面和反面具有相反的旋光性特征。同時,利用該手性膜成功實現了外消旋苯丙氨酸的高選擇性分離,最高分離因子達到4.76。該工作近期發表在Analytical Chemistry,2020,doi.org/10.1021/acs.analchem.0c02446,谭洪鑫博士生为该論文的第一作者,李湛副研究員和邱洪灯研究員为共同通讯作者。

  前期,他們利用重離子加速器成功制備出單層納孔石墨烯離子分離膜(Analytical Chemistry,2016,88,10002-10010),隨後發展出一種簡單快速的納孔石墨烯燃燒合成新方法(Advanced Functional Materials,2018,28,1805026;Chinese Chemical Letters,2019,30,863-866)以及金屬氧化物納米二維材料的層間限域合成技術(ChemNanoMat,2020,6,1270-1275,WileyChem平台專題報道),並將納孔石墨烯成功應用于離子的高選擇性膜分離。他們還制備了具有納米酶催化活性的納孔石墨烯和金屬氧化物的複合材料(Analytical Chemistry,2019,91,5004-5010Sensors and Actuators B: Chemical,2019,290,15-22)。

  以上工作得到了国家自然科学基金、中科院西部青年学者A类人才项目、中科院青年創新促進會和中科院国际人才计划项目的支持。

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